رسائل دكتوراة
French
2022
Etude des propriétés catalytiques des matériaux argileux hybrides pour la dégradation d’un polluant organique
Safia Taleb, Laurence Pirault-Roy, Rabha Salima Tlemsani
كلية العلوم الدقيقة-جامعة جيلالي ليابس – سيدي بلعباس · الجزائر
Le Diuron : 3‐(3,4‐dichlorophényl)‐1,1‐diméthylurée est un herbicide dérivé de l'urée. Il est classé comme cancérogène probable pour la santé humaine par L'Agence de Protection de l’Environnement des États-Unis (EPA). A cet effet, ce tra-vail de recherche est axé sur les performances adsorbantes d’une part et catalytiques d’autre part, d'une Montmorillonite locale (Mont-Na), pour l’élimination du Diuron en solutions aqueuses. Les matériaux ont été caractérisés avant et après le traitement, en utilisant la diffraction des rayons X (DRX), la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR), la surface spécifique (SBET), la microscopie électronique à balayage (MEB), l'analyse élémentaire et l'analyse thermique (ATD/ATG). La charge de surface a été déterminée en mesurant le point de zéro charge (pHpzc). Les expériences d'adsorption sont réalisées sur Mont-Na à 45 °C, puis sur Mont-Na à pH = 11, et enfin sur une Montmorillonite à piliers d’oxydes d’Aluminium (PILC-Al). Avec 1 g de Mont-Na ajouté à 50 mL de Diuron (20 mg/L), l'équilibre est atteint au bout de 5 heures, et la capacité d'adsorption est entre 0.74 mg/g à 45 °C et 0.91 mg/g à pH = 11. Sur 0.01 g de PILC-Al à 25 °C, elle est de 100 mg/g à pH= 6.3. La modélisation cinétique montre que le pseudo-premier ordre décrit au mieux les données expérimentales de l'adsorption de Diuron sur Mont-Na et PILC-Al et les don-nées d'équilibre ont été modélisées parfaitement en appliquant le modèle d'Elovich. Les grandeurs thermodynamiques indiquent que le processus d’adsorption sur Mont-Na et PILC-Al est spontané (ΔG <0) et endothermique (ΔH = 31.80 kJ.mol-1 , ΔH = 25.53 kJ.mol-1, respectivement). Ensuite, les conditions optimales pour la dégradation catalytique du Diuron dans une solution aqueuse avec H2O2 en utilisant (Mont-Na) et PILC-Al comme cata-lyseurs ont été déterminées. La concentration initiale de Diuron utilisée est 20 mg/L, Diuron/H2O2 (rapport molaire 1:1). Les tests avec H2O2 sans l’ajout de Mont-Na ou PILC-Al ont donné un taux de conversion de 32 % après 8 h. Cependant, un mélange de 1 g de Mont-Na et de H2O2 a augmenté le taux de conversion à 91 % après 180 min. La disparition totale du Diuron a été mise en évidence par l'utilisation de la chromato-graphie liquide à haute performance couplé à un détecteur UV-vis (HPLC/UV-vis). Le seul sous-produit obtenu en faible quantité est: le 3,4-dichloroaniline (DCA). Le pH basique (pH = 9, pH = 11) donne 72.5 % de dégradation sur 1 g de Mont-Na après 150 min, et 65 % après 90 min avec 0.01 g de PILC-Al. D'autre part, l'augmentation de la température diminue la vitesse de dégradation du Diuron. En conclusion, dans les conditions opératoires utilisées, la Montmorillonite sodique locale et l'argile pontée, se sont avérées d’excellents matériaux pour l'adsorp- ion et la dégradation catalytique hétérogène du Diuron en solutions aqueuses. Ils pourraient être très prometteurs pour l’épuration des eaux usées.