Désalumination d'une zéolithe y par l'héxafluosilicate: APPLICATION DANS UNE REACTION D’OXYDATION DE SUBSTRATS OLEFINIQUES

الموضوعات

علوم بحتة وطبيعية

الملخص

Cette étude concerne l’élaboration de nouveaux catalyseurs à base de la zéolithe Y, afin de modifier la réactivité et la sélectivité dans la réaction d’oxydation des oléfines terminales. Dans un premier temps, le travail concerne la préparation et la caractérisation de zéolithe Y dés aluminée, ensuite modifiée par du cérium, lanthane et un mélange du cérium lanthane. Un traitement à différents pH est étudié. Dans la deuxième partie de cette étude, nous avons préparé les précurseurs Pd0 - zéolithe Y dés aluminée. Après prétraitement, sous un flux d’air (5 l/h) à 300 °C (13 °C/h) et réduction sous hydrogène à 300 °C (13 °C/h). Les méthodes physiques (diffraction des rayons X et IR-TF) utilisées pour étudier l'influence de divers paramètres sur le support zéolitique montre que le contrôle du pH, lors de la préparation des catalyseurs zéolitiques, spécialement lors de l'échange cationique, est très important car les propriétés finales de la zéolithe dépendent de ce paramètre. Le traitement acide à pH 3 n’entraîne pas de modifications structurales de la zéolithe Y12D. Le traitement alcalin provoque une réinsertion partielle de l’aluminium dans le réseau. Ces solides échangés au palladium sont soumis à des tests permettant de suivre les bilans de la cétonisation du 1-octènee et du 1-dodécène en présence de l’éthanol et des cocatalyseurs Cu (II) et Li (I) par l’oxygène moléculaire. L’identification des produits de la réaction d’oxydation est suivie par analyse chromatographique sur colonne capillaire. L’introduction d’un support zéolitique induit une augmentation sensible de la sélectivité en méthyle- cétone. L’échange du La3+ dans la zéolithe Y12 dés aluminée avant le traitement à différent pH mène à une augmentation considérable de la sélectivité en méthyle- cétone. L’assemblage mixte La (5 %)-Ce (10 %) conduit vraisemblablement à un autre réarrangement aboutissant au blocage des sites actifs.

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التعريف والنوع

رقم الوثيقة

fa3a6788-63fd-41d6-b670-eb48ca7557a2

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رسائل ماجيستير

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أسماء الملفات

2232583_1.pdf

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ألقاب المؤلفين

[{"name_ar":" Houda Douba","title_ar":"اعداد","title_en":"Preparation"},{"name_ar":" Ourida Mohammedi","title_ar":"اشراف","title_en":"Supervision"}]

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French

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Désalumination d'une zéolithe y par l'héxafluosilicate: APPLICATION DANS UNE REACTION D’OXYDATION DE SUBSTRATS OLEFINIQUES

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ترجمة الملخص

This work concerns development of new catalysts containing zeolite Y, in order to modify the reactivity an the selectivity in the reaction of terminal olefines oxidation. The preparation and the characterization of dealuminated zeolite Y, has been modified by cerium, lanthane and a mixture of the cerium lanthane. A treatment at various pH is studied. In the second part of this study, we prepared the precursors Pd°-zeolite YD. After pretreatment, under a flow of air (5 l/h) with 300 °C (13 °C/h) and reduction under hydrogen with 300 °C (13 °C/h). Physical methods (DRX and IRTF) used to study the influence of various parameters on the support zeolitic show that the control of the pH, during the preparation of catalysts zeolitic, especially during the cation exchange, is very significant because the final properties of zeolite depend on this parameter. Acid treatment pH 3 does not involve structural modifications of zeolite Y12D. Alkali treatment causes a partial reinsertion of aluminium in the framework. These solids exchanged with palladium are subjected to tests allowing to follow the assessments of the cetonisation of the 1-octene and 1-dodecene in the presence of ethanol and the cocatalyseurs Cu (II) and Li (I) by molecular oxygen. The identification of the products of the reaction of oxidation is followed by chromatographic analysis on capillary tube. The introduction of a support zeolitic induced an appreciable increase in the methyl ketone selectivity. The exchange from La3+ in dealuminated zeolite Y12 before the treatment pH leads to a considerable increase in the methyl ketone selectivity. The mixed assembly of La (5%)-Ce (10%) probably leads to another rearrangement leading to the blocking of the active sites.

كلمات الباحثين

zéolithe Hexafluorosilicate Oléfiniques

إشراف وإعداد

الإشراف

Ourida Mohammedi

الإعداد

Houda Douba

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