Oxydation ménagée du Méthane sur les Hétéropolycomposés

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علوم بحتة وطبيعية

الملخص

L’oxydation partielle du méthane a été étudiée sur des catalyseurs hétéropolyanioniques de typeKeggin. Les polyoxométallates (POMs) de formule : CsxPW11MO40 (M = Fe+3, Ni+2 et Co+2),CsxPMo11MO40 (M = Fe3+ et V5+), H4PMo11VO40, H4PMo10WVO40, (NH4)4PMo11FeO39 et(NH4)4SiMo11FeO39 ont été préparés et caractérisés par plusieurs méthodes physico-chimiques IR, UV,DRX, ATG/ATD, voltampérométrie cyclique et par spectroscopie RMN 31P. Leurs propriétés catalytiquesont été évaluées dans la réaction d’oxydation ménagée du méthane en méthanol sous atmosphèred’oxygène et de N2O entre 700 et 750 °C. Dans la réaction d’oxydation du méthane, la nature des produitsformés et l'activité catalytique dépendent de la composition du solide, de la nature de l’agent oxydant etdes conditions opératoires. Les polyoxométallates de la série CsxPW11MO40 sont plus actifs mais moinssélectifs que ceux de la série CsxPMo11MO40. Les meilleures sélectivités en méthanol sont obtenues sousatmosphère de N2O tandis que les meilleures conversions sont obtenues avec l’oxygène moléculaire.L’acide H4PMo10WVO40, présente le meilleur rendement en produit oxygénés, les sélectivités en méthanolet en formaldéhyde atteignent 63,90% pour une conversion de 8% à la température de réaction de 700 °Cet 48,50% pour une conversion de 14% à 750°C respectivement.L’étude mécanistique a montré que le méthanol est issu directement du méthane:CH4 ¾® CH3OH ¾® H2C=O ¾® HCO2H ¾® COxLe méthane s’oxyde d’abord en méthanol ; le méthanol étant plus réactif que le méthane, il s’oxyde à sontour en formaldéhyde qui est un intermédiaire de formation des COx.

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French

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Oxydation ménagée du Méthane sur les Hétéropolycomposés

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René Thouvenot, Smain Hocine

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