Cristallogenèse Et Études Structurales Dans La Série Des Dicarboxylates Flexibles De Lanthanides

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علوم بحتة وطبيعية

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Les carboxylates métalliques ont été à l'origine de l'émergence, très récemment, du domaine des polymères de ccordination à charpente ouverte. En nous intéressant aux dicarboxylates de lanthanides, moins étudiés que leurs homologues obtenus notamment avec les métaux de transition, nous poursuivons notre travail précédent, où nous avions montré que le ligand issu de l'acide succinique pouvait donner, avec le lanthane, des charpentes hybrides stables et poreuses même en présence d'un contre-ion. Dans le présent travail, nous élargissons le champ d'investigation aux lanthanides des groupes I(Ce) et III(Ho, Yb) dont les propriétés évoluent considérablement, passant de celles qui sont proches du calcium à celles qui rappellent l'aluminium, et aux ligands à chaîne relativement courte, (n?3) issus des acides aliphatiques saturés CO2H-(CH2)n-CO2H (n=2 à 5) et de l'acide insaturé C4H4O4, isomère de l'ion succinate. Les méthodes expérimentales mises en œuvre sont essentiellement les cristallogénèse particulières aux matériaux polymériques hybrides et la DRX sur monocristal. Les résolutions structurales ont été effectuées, après enregistrement des données, à température ambiante ou à 100K, sur Kappa-CCD. Nous avons synthétisé six composés, tous inédits: -Avec Ce(III), nous avons obtenu les premiers pimelate, ainsi que glutarate et succinate cristallisant avec un contre-ion: [Ce(C4H4O4)(H2O)4.Cl].3H2O est isotype au succinate de La (III) que nous avions précédemment synthétisé, et fait partie des MOFs. Son comportement thermique, étudié à l'air et sous argon, montre sa grande stabilité et met en évidence, un composé intermédiaire stable. [Ce(C5H6O4)(H2O)4.Cl].2H2O, étudié à 100K est une structure polymérique 2D construite sur des entités binucléaires, ce qui entrave la formation de l'enchaînement infini cyclique M-O-M, typique des MOFs. Une isotypie est constatée avec son homologue à base de Nd, déjà connu et étudié à température ambiante. Cependant, contrairement à ce dernier, le groupe spatial est centrosymétrique, de même que l'entité de base et tous les atomes d'hydrogène des molécules d'eau ont été localisés. [Ce(C7H10O4)(C7H11O4) (H2O)].1H2O contient les ligands protoné (HL) et totalement déprotoné (L). C'est essentiellement ce dernier qui forme le MOFs, construit sur des chaînes hélicoïdales de polyèdres CeO9(H2O). Quant à HL, il relie les couches contenant les polyèdres et , en jouant via des liaisons H, le rôle d'accepteur et donneur, il génère un assemblage supramoléculaire, rencontré jusqu'alors avec des ligands dont n est pair. Dans le groupe des lanthanides lourds, nous avons obtenu les seuls succinates et fumarate qui restaient encore inconnus dans toute la série des lanthanides: [Yb2(C4H4O4)3(H2O)4].6H2O est une charpente ouverte 2D construite sur des entités binucléaires constituées d'antiprisme.

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0fecff24-bb69-4b7d-821d-daf16217d8a3

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0

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Crawler

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الرسائل العلمية

صيغة المصدر

رسائل دكتوراة

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word

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1379862_1.docx, 1379862_2.pdf

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ألقاب المؤلفين

[{"name_ar":"A. Guehria-Laïdoudi","title_ar":"اشراف","title_en":"Supervision"},{"name_ar":"S. Dahaoui","title_ar":"اشراف","title_en":"Supervision"},{"name_ar":"ناريمان رحاحلة","title_ar":"اعداد","title_en":"Preparation"}]

اللغة

French

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Cristallogenèse Et Études Structurales Dans La Série Des Dicarboxylates Flexibles De Lanthanides

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كلمات الباحثين

Acides dicarboxyliques, Métaux des terres rares

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الإشراف

A. Guehria-Laïdoudi, S. Dahaoui

الإعداد

ناريمان رحاحلة

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