Développement et synthèse de deux séries de catalyseurs à base de bentonite et d'oxydes mixtes. Application à la déshydrogénation du méthane

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Dans ce présent travail, nous avons étudié deux série de catalyseurs : (i) une bentonite algérienne intercalée à l'aluminium Al-PILC et greffée par des métaux de transition et lanthanide, notés (3 et 10)%Me/Al-PILC (Me=Rh, Pd, Ni et Ce), (ii) des catalyseurs de stochiométrie théorique Mo1V0.4On et Mo1V0.4Me0.12Pd410-4On (Me=Te, Sb et W) à base d'oxydes mixtes contenant la phase M2 de composition théorique M2Me0,66O6,66 (avec M=Mo+V). Les catalyseurs élaborés ont été caractérisés par DRX, SLR, FTIR, BET/porosimétrie, ATG/ATD, MEB-EDAX, test d'acidité (NH3-TPD et décomposition de l'isopropanol), RMN-27Al, mesures de conductivité électrique et par leurs propriétés Redox (HT-DRX, HT-XPS et RTP/OTP), puis testés dans le reformage du méthane. Cette étude conduit aux principaux résultats suivants : La DRX a montré : (i) pour les échantillons (3 et 10)%Me/Al-PILC, une perte de cristallinité due à un désordre dans la structure des silicates causé par les cations métalliques et (ii) pour les oxydes mixtes, la formation de la phase M2 de structure hexagonale observée uniquement en présence du Te et Sb. La spectroscopie Raman confirme les résultats DRX en mettant en évidence les bandes de vibration (Mo-O-V); (Mo=O); (V=O) et (Mo-O-Mo) caractéristiques des phases V0,12Mo0,88O2,94 ; h-MoO3 et M2 Les mesures BET-porosimétrie effectuées sur Al-PILC et sur les (3 et 10)%Me/Al-PILC, montrent la présence de micropores et mésopores et des surfaces spécifiques relativement élevées qui diminuent après étape de greffage covalent dans l'ordre : 229m2/g (Al-PILC) > 113m2/g (3%Ni/Al-PILC) > 81m2/g (3%Ce/Al-PILC) > 79m2/g (3%Rh/Al-PILC) >76m2/g (Natur-Bent) >67m2/g (3%Pd/Al-PILC) >32 m2/g(10%Ni/Al-PILC.) La RMN 27Al révèle plusieurs espèces de Al (tétraédriques AlO4, octaédriques AlO6 et même pentaedriques tel O4AlOH) présentes dans Al-PILC et dans les (3 et 10)%Me/Al-PILC. Leur abondance dépend principalement du nombre de cations métalliques. Les espèces tétraédriques AlO4 augmentent quand la teneur de nickel augmente. Le profile H2-TPR des catalyseurs greffés (3 et 10)%Me/Al-PILC dépend fortement de la nature de l'élément métallique. La réductibilité des solides varie dans l'ordre : Pd2+ Pd° (30-60°C) < Rh3+ Rh° (90°C) < Ni2+ Ni° (450°C), conformément à la réductibilité des cations métalliques de transition. La réduction du catalyseur 3%Ce/Al-PILC est la plus complexe (entre 30 200°C et à 77.33°C et 114.4°C) à cause de la mobilité de l'oxygène du réseau connue pour être importante en présence du cérium. La technique XPS effectuée sur les oxydes Mo1V0.4On ; Mo1V0.4Te0.12Pd410-4On et Mo1V0.4Sb0.12Pd410-4On a permis de déterminer la composition de surface pour chaque échantillon. Les éléments Mo, Te et Sb existent tous sous forme d'une seule espèce (Mo6+, Te6+ et Sb5+) tandis que le vanadium se manifeste sous formes de deux espèces V5+ et V4+. Pour tous les échantillons, le vanadium est faiblement présent en surface (V/Mo=0.37 pour Mo1V0.4On et Mo1V0.4Te0.12Pd410-4On alors que V/Mo=0.25 pour Mo1V0.4Sb0.12Pd410-4On). en présence de Sb, ce rapport est très différent du rapport théorique (0.25 contre 0.4), l'antimoine favoriserait donc, la diffusion du vanadium de la surface vers le bulk. Une diminution du rapport V5+/V4+ est observée en présence de Te et Sb suggérant une stabilisation de l'espèce V4+ particulièrement par Sb qui est plus présent en surface (Sb/Mo=0.441 et Te/Mo=0.12

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03eb912e-c2e2-4117-b5e1-55c4cc0cea12

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0

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Crawler

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الرسائل العلمية

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رسائل دكتوراة

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word

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1379231_1.docx, 1379231_2.pdf

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ألقاب المؤلفين

[{"name_ar":"Mohammedi Ourida ","title_ar":"اشراف","title_en":"Supervision"},{"name_ar":"Richard Elisabeth ","title_ar":"اشراف","title_en":"Supervision"},{"name_ar":"Siham Barama","title_ar":"اعداد","title_en":"Preparation"}]

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Développement et synthèse de deux séries de catalyseurs à base de bentonite et d'oxydes mixtes. Application à la déshydrogénation du méthane

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Catalyseurs , Conduction électrique , Déshydrogénation, Méthane, Reformage catalytique

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Mohammedi Ourida , Richard Elisabeth

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Siham Barama

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